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    　隨著化石燃料的大量消耗，溫室氣體 CO2的過量排放已成為全球變暖主要原因，其對(duì)地球生態(tài)環(huán)境造成的嚴(yán)重負(fù)面影響在近幾十年成為熱門話題。目前，全球大氣中的 CO2 濃度已超過410 ppm，相較于工業(yè)革命前高出約 45%。為了應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，全球范圍內(nèi)已做出顯著努力，采取了諸多方法來減少大氣中的 CO2 排放，例如：聯(lián)合國(guó)氣候變化框架公約 (UNFCCC) 下的巴黎協(xié)定便是一個(gè)國(guó)際社會(huì)的共同承諾，其中超過190 個(gè)國(guó)家確認(rèn)了其減少 CO2 排放的承諾；中國(guó)政府也提出了力爭(zhēng) 2030 年前實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰、2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和的目標(biāo)。

　　綠色植物的光合作用是目前地球環(huán)境中最主要的 CO2 轉(zhuǎn)化途徑，為探索 CO2 的人工轉(zhuǎn)化路徑提供了重要的啟示 。通過人工的半導(dǎo)體光催化劑模擬綠色植物的光系統(tǒng)，利用光激發(fā)產(chǎn)生的電子 - 空穴對(duì)協(xié)同將 CO2 還原為碳?xì)浠衔?，將水氧化為氧氣，該過程也被稱為人工光合作用，其最主要的優(yōu)勢(shì)是對(duì)太陽(yáng)能的直接利用。

　　光催化 CO2 還原技術(shù)在轉(zhuǎn)化為簡(jiǎn)單的單碳(C1) 或者雙碳 (C2) 產(chǎn)物方面顯示出了較高的選擇性與速率，特別是 CO、甲烷，作為最容易獲得的產(chǎn)物，其相應(yīng)的光催化體系的研究也相對(duì)成熟，反應(yīng)的選擇性可以接近 100%，反應(yīng)的速率可以達(dá)到數(shù)百 μmol?(g?h)-1 量級(jí) 。在光催化體系中，由于受光生載流子的壽命和向表面遷移速率的影響，C2 產(chǎn)物 ( 包括：乙烯、乙烷、乙醇和乙酸等 ) 的生成較為困難，其反應(yīng)速率和選擇性相對(duì)較低 。由于 C2 產(chǎn)物具有更高的能量密度和市場(chǎng)價(jià)值 ( 作為工業(yè)原材料 )，在光催化體系中實(shí)現(xiàn) C2 產(chǎn)物的高選擇性生成是目前光催化CO2 還原技術(shù)發(fā)展的主要趨勢(shì)。

      目前，在 CO2 光催化還原領(lǐng)域，除了經(jīng)典的無機(jī)半導(dǎo)體 ( 例如：TiO2 和金屬有機(jī)配合物 )光催化劑外，一些新興的廣義半導(dǎo)體材料，比如：碳基材料、金屬有機(jī)框架 (MOF)、聚合物、單原子材料、鈣鈦礦等，都被逐漸應(yīng)用于 CO2的光催化還原中。各種光催化劑的能帶圖及 CO2光催化還原成各種產(chǎn)物的氧化還原電勢(shì)如圖所示 。CO2 光催化還原催化劑的選擇和優(yōu)化主要基于兩條原則：1) 其導(dǎo)帶和價(jià)帶電位是否可以匹配 CO2 還原和水氧化所需的電位，并能利用太陽(yáng)光譜中能量占比較高的可見光波段 ；2) 催化劑的界面位點(diǎn)是否可以有效活化 CO2 分子，以及穩(wěn)定捕獲中間體 CO 分子。為了實(shí)現(xiàn)C2 產(chǎn)物的生成，催化劑位點(diǎn)也需要能夠高效捕獲反應(yīng)中原位生成的 CO，促進(jìn) CO 的進(jìn)一步還原和碳 - 碳偶聯(lián)，獲得具有更高附加值的甲烷和 C2 產(chǎn)物。

　　在光催化 CO2 還原過程中，除了 CO2 的還原外，也要通過反應(yīng)消耗氧化端的空穴，這就是CO2 還原的耦合反應(yīng)。耦合反應(yīng)也是當(dāng)前光催化CO2 還原研究中的熱點(diǎn)。一般而言，好的選擇方案是不使用具有高經(jīng)濟(jì)價(jià)值的犧牲劑，例如胺類、醇類等，因此，引入污染物降解或設(shè)計(jì)有機(jī)合成反應(yīng)是一種可行的方案。水氧化也是很好的 CO2還原的耦合反應(yīng)。但是在常規(guī)的應(yīng)用場(chǎng)景下，水氧化生成氧氣的過程不直接產(chǎn)生經(jīng)濟(jì)效益，且產(chǎn)生的氧氣也會(huì)增加 CO2 還原產(chǎn)物分離的困難。此外，水氧化反應(yīng)是一個(gè)動(dòng)力學(xué)緩慢的過程，對(duì)光生載流子分離的促進(jìn)作用遠(yuǎn)不如犧牲劑。為了解決這一問題，有研究嘗試使水氧化過程停留在液相的 H2O2 階段，以提高反應(yīng)效率。

　　光催化技術(shù)在 CO2 還原領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。隨著光催化材料研究的不斷深入，新型高效的光催化劑將不斷涌現(xiàn)，并將進(jìn)一步提高光催化 CO2 還原的效率和選擇性。此外，光催化技術(shù)與其他技術(shù)的結(jié)合 ( 比如：光電化學(xué)、生物催化等 )，將為 CO2 還原提供更多的可能性。